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本报讯(见习孙丹宁)近日,科学院大连化学物理研究所包信和院士、汪国雄研究员与吕厚甫博士团队在高温二氧化碳电解研究中取得新进展。团队通过电化学原位表征研究,揭示了固体氧化物电解器阴极动态重构和二氧化碳电解反应机制。相关成果发表于《科学评论》。
固体氧化物电解器在高温条件下利用可再生能源将二氧化碳高效电解还原为一氧化碳,是一种极具工业应用前景的负碳技术。然而,在二氧化碳电解过程中,人们对该电解器阴极催化活性位点原位动态重构及二氧化碳吸附活化机理认识仍然不足。
在该工作中,研究团队借助高温原位电化学X线衍、近环境压力X线光电子能谱和原位X线吸收光谱等表征方法,深入研究了I掺杂的SFIM钙钛矿催化剂的动态电化学重构特性以及二氧化碳吸附活化机制。
研究发现,在二氧化碳电解过程中,SFIM钙钛矿阴极表面偏析溶出高分散、高密度的IF合金纳米颗粒。随着电压的施加和停止,该合金纳米颗粒表现出相应的形成和消失特征。研究阐明了在二氧化碳电解过程中,电压作为主要驱动力原位促使IF合金纳米颗粒在钙钛矿表面溶出的机制。
此外,碳酸盐物种作为二氧化碳吸附和活化反应中间体被观测到,其强度随界面的形成与消失而产生变化。并且,IF合金纳米颗粒可通过短暂氧化现再分散,进一步提高了固体氧化物电解器中二氧化碳的电解稳定性。
研究阐明了SFIM钙钛矿阴极的表面重构过程和催化作用机制,有助于进一步深入研究固体氧化物电解器中二氧化碳的电解过程。
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